北京地区不同气象污染条件下10nm~10μm区间大气颗粒物粒径分布特征测试研究

中国建筑科学研究院      冯昕   张惠   张彦国

北京市建筑设计研究院   柏婧

摘   要：大气颗粒污染物（Particulate Matter，PM）是中国以及世界其它发展中国家目前所面临的突出环境问题。在我国，对于大气颗粒污染物的广泛关注促进了各类空气净化设备市场的迅速发展。但与之不协调的是，目前的国内外标准化测试手段对于如何客观真实的评价各类空气净化设备实际使用性能存在不足与偏差。本研究通过对北京地区在不同PM_2.5浓度水平下室内外10nm~10μm粒径区间大气颗粒物粒径分布进行长期监测，对不同气象污染条件下的大气颗粒污染物粒径分布特征进行了研究。研究结果表明不同污染条件下的大气尘粒径分布具有特征性规律，这使得在本研究基础上开发新的PM_2.5试验粉尘以及试验方法具有可能性。此外，对于室内外大气尘计径I/O的研究表明，100nm~300nm区间粒子相比较与其它粒径粒子更容易穿透围护结构进入室内，因此可作为室内用便携式净化设备性能评价的重点考察粒径范围。

关键词：空气净化；PM_2.5；大气颗粒物；粒径分布

基金项目：政府间国际科技创新合作重点专项：净零能耗建筑关键技术研究与示范（项目编号：2016YFE0102300）。

       0   前言

       对于各类的空气净化设备，其对于颗粒污染物的净化功能是基于惯性、扩散、静电吸附等多种净化机理的综合与叠加，因此其对于不同粒径粒子会呈现出不同的净化效率^[1]。此外，在对空气净化元件以及材料进行生命周期模拟与性能评价时，试验粉尘的分布特征将会对于粉尘在净化材料内部的堆积情况具有极大影响。因此，试验粉尘的粒径分布特征，对于科学评价空气净化设备净化性能以及生命周期综合能效性能具有关键影响。但与此需求相不适应的是，现有的国内外标准试验方法体系中，所采纳各种试验粉尘粒径分布特征均与大气尘实际分布特征存在较大差异^[2]。

       在大气环境研究领域，对于大气尘粒径分布的研究并非新兴课题，但传统的研究兴趣集中在大气尘粒径分布受气候^[3]、季节^[4]、^[5]、交通状况^[6]、时间及海拔高度^[7]等诸多方面的影响。传统研究更关注大气尘粒径分布的动态及区别性特性，以探究其生成、输运以及演变转化等机理以明确室外大气环境治理、减少人员健康暴露等的主要技术措施。但仍缺乏对于不同气象条件下，尤其是不同大气污染状态下的大气尘粒径分布是否存在共性特征的研究，而这些共性特征的存在与否将决定我们是否能够发展出下一代更为科学的空气净化设备净化性能以及生命周期综合能效表现评价方法。

       本研究以一项21个月的长期室内外大气尘粒径分布特征监测结果为基础，通过对不同室外大气PM_2.5浓度下的大气尘粒径特征分布进行总结与研究，探索其规律性及室内外穿透影响，从而为我国下阶段新的标准测试方法研究建立基础。

       1   试验设备与试验方法

       1.1   试验设备

       本研究使用一台宽范围粒径频谱仪（WPS）对室内外大气尘粒径分布进行实际测试，该粒径频谱仪采用电迁移率粒径分析仪（DMA）配合凝结核计数器对10nm~500nm区间粒子粒径分布进行测试，采用光散射粒径频谱仪（LPS）对350nm~10μm区间粒子粒径分布进行测试。图1给出了WPS的工作原理图。

图1   本研究用于大气尘粒径分布测试的WPS工作原理图

       为同时获得大气PM_2.5质量浓度，本研究另采用1台粉尘测试仪（TSI Dusttrack 8532）同时进行测量，图2为两台测试仪器同时进行测量。

图2   WPS与Dusttrack同时测量布置

       1.2   采样监测方法

       本研究在北京地区某办公楼内没有空气净化装置运行及机械通风系统的办公室内进行，每次采样环节均首先用过滤器对各仪器设备及采样管道进行自净处理。对于每次采样，先使用两台测试仪器利用伸至室外的采样管同时进行室外大气采样，采样时间约1h30min（WPS采样30周期），而后关闭办公室门窗，自净测试仪器及采样管15~20min，随后进行室内大气采样测试，采样时间以及采样周期与室外大气监测一致。监测采样从2015年5月进行至2017年2月，在工作日内随机选择，每采样日的室内外平均粒径分布以及平均PM2.5浓度作为当日的监测结果汇总并用于后续数据分析。

       2   试验结果与分析

       监测采样共持续21个月，获取监测日数据107组， 监测日室外PM_2.5平均质量浓度涵盖范围包括低于50μg/m³至高于400μg/m³的广泛区域。所有监测数据依据当日室外PM_2.5质量浓度进行分组为便于分析，本研究将所有监测数据按室外PM_2.5浓度分为0~50μg/m³、50~100μg/m³、100~150μg/m³、150~200μg/m³、200~250μg/m³、250~300μg/m³、300~400μg/m³、and＞400μg/m³共8个组别，并进行特征归纳。表1给出了所有107个监测日在不同季节的分布情况，图3给出各PM_2.5浓度范围内的监测日数量情况。

表1   本研究所有监测日的季节性分布情况

图3   本研究各PM_2.5浓度范围的相应监测日数据情况

       2.1   室外大气尘粒径分布特征监测结果分析

 

图4   不同室外PM_2.5浓度条件下的室外大气粒径平均分布

       图4（a~i）给出了本研究所监测得到不同室外PM_2.5浓度条件下的平均室外大气尘粒径分布特征。传统上被广为接受的观点是，大气尘在可悬浮颗粒物范围内的粒径分布函数可视为3个对数正态分布函数的叠加，在不同的气象以及污染条件下，相应的会在计数粒径分布特征曲线上呈现出1~3个特征峰值^[8]。从本研究的监测结果可以看出，目前我国大气尘分布特征中对应粗模态（coarse mode）区域的特征峰值并不明显，在大多数情况下，大气尘呈现出较为明显的双峰分布。但在PM_2.5浓度较低时，聚集模态（accumulation mode）区域所对应的曲线峰值也并不明显，整体的粒径分布特征只在核模态（nucleation mode）区域呈现单峰模态，文献[3]也得到类似的监测结果，该文的研究将其归于在空气干燥、日照强烈的早晨等气象条件影响。而从另一方面，由于此类情况只发生于PM_2.5浓度较低时，而此时一般的气象背景是城市内空气流通条件好，空气质量好，因此我们也可以将其理解，城市内所生成的污染物会迅速被流通空气所转移、稀释，因此其相互聚集、凝并以形成更大尺度颗粒物的几率被大大降低了。    

       尽管大气尘实际粒径分布受采样点地理位置、时间、气象条件等诸多条件影响，但通过本研究我们仍可以发现其存在某种共性特征：

     （1）在大多数情况下（PM_2.5浓度＞50μg/m³），大气尘粒径分布可用两个对数正态分布函数的叠加描述。

     （2）在不同PM_2.5质量浓度条件下，上述两个对数正态分布的峰值粒径范围相对固定，其中，对应核模态的峰值粒径范围约为20~50nm，对应聚集模态的峰值粒径范围约为100~140nm。表2给出了不同PM_2.5质量浓度范围内的双峰分布峰值粒径位置以及峰值粒径浓度比。

表2   不同PM_2.5质量浓度范围内的双峰分布峰值粒径位置以及峰值粒径浓度比

       通过对国际上其它国家如德国^[3]、希腊^[9]、巴西^[6]以及西班牙[4]等的类似监测数据进行比对，发现上述结论具有一定的普遍规律性。这表明基于上述粒径分布特征研发新的空气净化装置性能试验粉尘具有可能性和普遍应用意义。

       2.2   室内大气尘粒径分布特征以及室内外大气尘计径I/O比

       室内大气尘粒径分布特征以及计径I/O比对于研究室外大气对室内环境的细分影响，明确室内用便携式净化设备性能评价方法具有突出的实际意义。本研究中，针对没有空气净化措施以及机械通风系统的普通办公室环境进行研究，以明确自然渗透条件下室内大气粉尘的粒径分布特征以及室外大气如何影响室内的特征规律。图5给出了不同室外PM_2.5质量浓度下的室内外大气尘粒径分布比对，图6给出了基于所有监测日数据得出的计径I/O比。

图5   不同室外PM_2.5浓度下的室内外大气粒径分布比对

图6   基于所有监测日数据得出的计径I/O比

       由上述监测研究结果可以看出，即使在门窗关闭的条件下，室外悬浮颗粒物中的大部分仍能随着自然渗透通风进入进而影响室内空气环境，室内大气尘粒径分布特征规律与室外大气类似，即在大多数情况下也表征为核模态和聚集模态的两个对数正态分布的叠加。但在进入室内过程中，随着颗粒物粒径的变化，其计数浓度存在不同程度的衰减，其中100nm~300nm区间颗粒物的损失最小，计径I/O比约为0.9，而无论对于尺度更小的颗粒物还是尺度更大的颗粒物，其计径I/O比都呈现衰减趋势，这一现象与纤维过滤器去除悬浮颗粒物的规律一致，是由颗粒在空气中的空气动力特性以及净化去除机理所决定的。在颗粒物随渗入空气穿越建筑围护结构的过程中，基于惯性运动机理的颗粒物重力沉降及撞击损失，以及基于颗粒物扩散运动所导致的扩散机理是导致粒子损失的最主要两个因素。其中，对于小粒子，扩散机理起主要作用，粒子越小，则扩散运动强度越大，对于直径为10nm的粒子，其扩散运动速度要比10μm粒子快20000倍[1]。而对于大粒子，惯性机理起主要作用，并且与粒径尺度正相关。其综合作用的结果则呈现出对于100nm~300nm这一中间粒径范围粒子的净化去除效果最差，而这一范围粒子因此也最容易穿透各类净化材料与建筑缝隙^[10]。

       3   结论

       本研究对北京地区某办公室在21个月内共107个监测日的室内外大气尘粒径分布进行监测与特征规律分析，研究结果表明，即使室外大气PM2.5浓度在不足50μg/m³直至400μg/m³以上的较大范围内进行变化，大气尘的粒径分布仍具有一定普遍规律，这体现在大多数情况下，大气尘粒径分布可采用双峰对数正态分布的叠加加以描述，分布函数的峰值粒径相对固定，其中核模态范围对应峰值粒径约为20~50nm,聚集模态对应峰值粒径约为100~140nm，峰值粒径浓度比约0.74~2.02，并且上述规律与国外类似监测研究结果具有可比性。这表明基于上述研究成果，研发新的空气净化装置性能试验粉尘以及相应的性能评价方法具有可能性以及普遍意义。

       另一方面，对室内外大气尘粒径分布比对以及计径I/O比监测研究结果表明，即使在门窗关闭条件下，室外悬浮颗粒物仍能随自然渗透通风过程对室内空气产生影响，而对于不同粒径颗粒物而言，其穿透围护结构进而影响室内环境的能力具有差异性，100~300nm范围内的颗粒物在进入室内的过程中数量损失最小，也最容易影响室内环境。

参考文献

       [1] William C. Hinds, Aerosol technology: Properties, behavior, and measurement of airborne particles (second edition), John Wiley& Sons Inc., 1999.

       [2] L.Bao etc.al., Investigation on size distribution of ambient aerosol particles for ISO standardization of test dusts for general ventilation air filters, Research conference in Autumn 2011 by the Society of Powder Technology, Japan.

       [3] Wolfram Birmili, Alfred Wiedensohler, Host Heintzenber and Katrin Lehmanm, Atmospheric particle number size distribution in Central Europe: Statistical relations to air masses and meteorology, Journal of geophysical research, 106: 32005-32018, 2001.

       [4] F.J.Gomez-Moreno, M.Pujadas, J.Plaza etc., Influence of seasonal factors on the atmospheric particle number concentration and size distribution in Madrid, Atmospheric Environment, 45: 3169–3180, 2011.

       [5] LI Ling-jun, WANG Ying, Li Jing-xiang etc., The characteristic of atmospheric particle size distribution and their light extinction effect in Beijing during Winter and Spring time, Research of Environmental Sciences, 21:90–94, 2008.

       [6] Ismael Luis Schneider, Elba CalessoTeiseira etc., Atmospheric particle number concentration and size distribution in a traffic-impacted area, Atmospheric pollution research, 6: 877–885, 2015.

       [7] VladdimirZdimal, Jirismolik, Kostas Eleftheriadis etc., Dynamics of atmospheric aerosol number size distribution in eastern Mediterranean during the “SUB-AERO” project, Water air soil pollution, 214:133–146, 2011.

       [8] Kenneth T. Whitby, The physical characteristics of sulfur aerosols, Atmospheric Environment, 12:135–159, 1978.

       [9] I.Kopanakis, S.E. Chatoutsidou, K.Torseth etc., Particle number size distribution in the eastern Mediterranean: formation and growth rates of ultrafine airborne atmospheric particles, Atmospheric Environment, 77:790–802, 2013.

       [10] William J. Riley, Thomas E. Mckone, Alvin C. K. Lai and William W. Nazaroff, Indoor particulate matter of outdoor origin: importance of size-dependent removal mechanisms, Environmental Science and Technology, 36:200–207, 2002.

注：本文收录于《建筑环境与能源》2019年10月刊总第26期。
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